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論文

Phase relations between a fluorite and a pyrochlore structure in the system of actinides and zirconium oxides

山下利之; 蔵本賢一; 中田正美; 山崎哲*; 佐藤剛*; 松井恒雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.585 - 591, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875536

蛍石型やパイロクロア型構造の立方晶ZrO $_{2}$ 化合物は、化学的物理的安定性が高いうえにアクチノイドを自格子中に閉じ込めることができるため、不活性マトリクス燃料や放射性廃棄物体への応用面で注目されている。これらの構造を持つ化合物では、酸素空孔の配列が重要な役割を果たす。アクチノイド酸化物-ZrO $_{2}$ 固溶体で蛍石型構造を持つ相は安定化ジルコニアと呼ばれ、すべての陽イオン,酸素イオン,酸素空孔はランダムに分布する。一方、パイロクロア構造相においては、酸素空孔の規則配列化が生ずる。本報では、アクチノイド酸化物-ZrO $_{2}$ 系に関する格子定数や相関係をレビューし、アクチノイドの原子価やイオン半径,酸素空孔配列をもとに格子定数変化やパイロクロア構造層の出現を考察する。また、最近得られた蛍石型( $^{237}$ Np, Zr)O $_{2-x}$ 固溶体のメスバウア分光結果も考慮する。

論文

Phase study and thermal expansion of yttria stabilized zirconia doped with PuO $_{2-x}$

山下利之; 山崎哲*; 佐藤剛*; 松井恒雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.656 - 659, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875554

耐放射線損傷性と相安定性に優れ新燃料や高レベル廃棄物材料として注目されているイットリア安定化ジルコニア(YSZ)について、PuO $_{2}$ との反応を空気,真空及び水素雰囲気中で調べた。得られた蛍石型固溶体相の格子定数はPuの固溶に従い増加し、Puは少なくとも50%以上YSZ中への固溶することがわかった。固溶体の格子定数をPu含有量関数として定めた。また、蛍石型固溶体相の熱膨張を高温X線回折法により空気中1273Kまでの範囲で調べた。Pu含有量0~25%の固溶体の熱膨張係数は6~1210 $^{-6}$ K $^{-1}$ の範囲にあり、1000K以上の温度でPu添加量の増加に従い熱膨張係数は小さくなることがわかった。

報告書

プルトニウム燃料製造施設におけるTLDバッチと固体飛跡検出器の相関関係(2)個人別データの解析と積分中性子応答の比較

辻村憲雄; 百瀬琢麿; 篠原邦彦

PNC TN8410 96-036, 20 Pages, 1996/02

PNC-TN8410-96-036.pdf:0.55MB

平成6年4月平成7年3月までにプルトニウム燃料工場で放射線作業に従事した作業者が着用したTLDバッジと固体飛跡検出器の相互関係を、作業者別に解析し、とりまとめた。その結果、個人別のTLDバッジと固体飛跡検出器の応答比の月別の推移は、統計変動などに伴う誤差の範囲内で一定比であること、一年間に亘って積分した両線量計の応答の関係も所属部課室や放射線作業を行う施設に関係なくほぼ一定の値であることが分かった。

論文

文献紹介; スメクタイトの不均一性:固溶体か多相混合物か?

佐藤努

SMECTITE, 4(1), p.48 - 51, 1994/05

ベントナイトの主成分鉱物であるスメクタイトの地球化学的過程における熱力学的挙動を予言するためには、スメクタイトの反応性や安定性についての理解が不可欠であり、そのためにも、スメクタイト族に含まれる鉱物どうしの相関係や関連鉱物との相関係の解明が必須となる。本文献紹介では、中間組成を持つスメクタイトの相関係に関する研究を紹介し、それぞれの見解や筆者が考える問題点についてまとめた。また、相関係を論ずるためのデータとその信頼性について、筆者の考えを明示した.

報告書

ウラン(IV)-硝酸-TBP-n-ドデカン系の第3相生成特性と数値計算モデル

阿見則男; 鈴木伸一; 阿部仁; 館盛勝一

JAERI-M 93-014, 40 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-014.pdf:1.04MB

リン酸トリブチル(TBP)を用いた抽出系での第3相生成特性を調べるため、30%TBP-n-ドデカン-U(IV)-硝酸系で実験を行った。U(IV)濃度40~130g/l、硝酸濃度1.5~6mol/lの範囲の水相原液(10ml)に対し、同体積の有機溶媒を加えて攪拌し第3相を生成させた。水相、軽有機相、第3相について体積、U(IV)濃度、硝酸濃度を測定した。第3相と軽有機相については、TBPとn-ドデカンの濃度および水分を測定した。これらについて、水相原液の成分濃度や第3相生成後の水相中成分濃度等を基準とした回帰分析を行い第3相、軽有機相体積や成分濃度を計算する実験式を導いた。その結果、水相原液中のU(IV)濃度増加(40から130g/l)に対して第3相中U(IV)濃度は70から190g/lと増加、また第3相体積は1.5から3.5mlと増加し、水相原液中硝酸濃度をパラメータとして良い相関が得られた。

論文

Phase relation and thermodynamic properties of cubic fluorite-type solid solution, Ba $_{y/2}$ Y $_{y/2}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ (x0,x=0,x0)

藤野威男*; 山下利之; 大内金二

Journal of Nuclear Materials, 183, p.46 - 56, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(91)90469-N

被引用回数：9 パーセンタイル：69.44(Materials Science, Multidisciplinary)

イットリウムの共存下でUO $_{2}$ 中へのバリウムの固溶挙動とBa $_{0.05}$ Y $_{0.05}$ U $_{0.90}$ U $_{2+x}$ の酸素ポテンシャルを測定した。He中、真空中及び水素中、1000~1400 $^{circ}$ Cで作製したBa $_{y/2}$ Y $_{y/2}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ 固溶体は、0≦y≦0.1の範囲で単相となることを見出した。固溶体の格子定数変化をBaとYの濃度の式で表したとき、Y濃度依存性は計算値と良く一致するのに対し、Ba濃度依存性は計算値よりもずっと小さいことがわかった。この固溶体は3価又は4価の金属を含む他の固溶体よりも高い酸素ポテンシャルを示した。Go $_{2}$ -O/M曲線における急激な立上りを示すO/M比は1.917であった。これは他の大部分の固溶体でみられる値2.0よりもかなり小さい値である。また、本固溶体のGo $_{2}$ は900~1300 $^{circ}$ Cの範囲で温度に対し直線的に変化せず、得られたSo $_{2}$ 及びHo $_{2}$ は温度依存性を示すことがわかった。912 $^{circ}$ CでのSo $_{2}$ とHo $_{2}$ は、より高温での値と比べずっと小さな値を示すことがわかった。

論文

Composition and oxygen potential of cubic fluorite-type solid solution Eu $_{y}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ (x0,x0) and rhombohedral Eu $_{6}$ UO $_{12+x}$ (x0)

藤野威男; 大内金二; 茂住泰寛*; 上田隆三*; 田川博章*

Journal of Nuclear Materials, 174, p.92 - 101, 1990/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(90)90426-N

被引用回数：25 パーセンタイル：89.06(Materials Science, Multidisciplinary)

蛍石型相固溶体Eu $_{y}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ は真空中、1400 $^{circ}$ Cでy=0.51まで単相で存在する。y=0.51と0.80の間では蛍石型相と菱面体相が2相共存する。菱面体相はy=0.8~0.9で単相で存在する。不定比Eu $_{6}$ UO $_{11.41}$ の結晶構造と原子パラメータは定比のEu $_{6}$ UO $_{12}$ とほぼ同一である。Eu $_{y}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ (y=0.1および0.3)の酸素ポテンシャルの測定値は他の希土類元素が固溶した固溶体よりも大幅に高い。また、酸素ポテンシャルの急変位置がハイポ側におれることがわかった。菱面体晶系Eu $_{0.8571}$ U $_{0.1429}$ O $_{1.7143+x}$ (x0)の酸素ポテンシャルも測定し、エンタルピー、エントロピーの比較検討を行った。

論文

絶縁材料の諸特性に及ぼす放射線酸化の影響

日馬康雄; 川上和市郎; 神村誠二*; 柳生秀樹*

EIM-89-116, p.21 - 29, 1989/12

絶縁材料の放射線劣化の主たる要因と考えられる酸化劣化の影響を調べるため、架橋ポリエチレン2種類(純粋及びモデル配合)ならびにポリ塩化ビニル2種類(同上)を種々の条件下(空気中高線量率下、空気中低線量率下におよび酸素加圧下高線量率)で照射し、機械的、電気的特性を調べた。その結果、酸化度と機械的性質の伸びとの間には極めて良い相関が得られた。また、電気的性質の絶縁抵抗と酸化度の間にもある程度の相関があることがわかった。誘電的性質としては誘電正接が酸化の影響を受けることがわかったが、静電容量は酸化の影響を殆ど受けないことがわかった。

論文

Phase relations in the systems ZrO $_{2}$ -Y $_{2}$ O $_{3}$ -Nd $_{2}$ O $_{3}$ and ZrO $_{2}$ -Y $_{2}$ O $_{3}$ -CeO $_{2}$

日夏幸雄; 室村忠純

Mater.Res.Bull., 21, p.1343 - 1349, 1986/00

https://doi.org/10.1016/0025-5408(86)90069-3

被引用回数：31 パーセンタイル：79.94(Materials Science, Multidisciplinary)

ZrO $_{2}$ -Y $_{2}$ O $_{3}$ -Nd $_{2}$ O $_{3}$ 系とZrO $_{2}$ -Y $_{2}$ O $_{3}$ -CeO $_{2}$ 系の相関系を1100~1600 $^{circ}$ Cで調べた。蛍石型相単相領域を格子定数と組成との関係から求めた。ZrO $_{2}$ -Y $_{2}$ O $_{3}$ -Nd $_{2}$ O $_{3}$ 系では、Y $_{2}$ O $_{3}$ -安定化ジルコニア(蛍石型相)に1100 $^{circ}$ Cでは37モル%、1600 $^{circ}$ Cでは42モル%Nd $_{2}$ O $_{3}$ が固溶することがわかった。ZrO $_{2}$ -Y $_{2}$ O $_{3}$ -CeO $_{2}$ 系では、1600 $^{circ}$ Cで40モル%のCeO $_{2}$ が安定化ジルコニアに固溶することがわかった。

論文

Oxidation-reduction properties of mixed oxides in the cerium-uranium-oxygen system

田川博章; 藤野威男; 渡辺賢寿*; 中川由美子*; 斉田幸二*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 54(1), p.138 - 142, 1981/00

https://doi.org/10.1246/bcsj.54.138

被引用回数：15 パーセンタイル：69.27(Chemistry, Multidisciplinary)

Ce-U-O系の混合酸化物の相関系を熱重量法、X線回折法によって調べた。空気中で製した混合酸化物の組成はyCeO $_{2}$ +(1-y)UO $_{2}$ $_{.}$ $_{6}$ $_{7}$ で与えられる。X線回折によると、空気中1100 $^{circ}$ Cで製した混合酸化物はy0.6ではCe $_{0}$ $_{.}$ $_{6}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{4}$ O $_{2}$ $_{.}$ $_{3}$ とU $_{3}$ O $_{8}$ の混合物であり、y≧0.6では均一相の固溶体であった。この混合酸化物を空気中で熱すると500 $^{circ}$ C以上で酸素を一部失う。水素還元すると反応は2段に分れ、第1段はMO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ MO $_{2}$ 、第2段はMO $_{2}$ MO $_{2}$ $_{-}$ $_{x}$ になる。生成物の組成はyCe $_{1}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{1}$ +(1-y)UO $_{2}$ で与えられる。格子定数はy0.5とy0.6では組成に対して別の関係になった。

報告書

核燃料化合物の相関係,結晶構造,および物性

田川博章; 藤野威男; 舘野淳

JAERI-M 6180, 79 Pages, 1975/07

JAERI-M-6180.pdf:2.3MB

核燃料化合物の相関係、結晶構造、若干の物性について示した。取上げた項目は相関係、融点、結晶構造、熱膨脹、拡散、磁気的性質、電気的性質である。化合物としてはトリウム、ウラン、プルトニウムの酸化物、炭化物、窒化物に力点を置いた。

論文

窒化物燃料の相関係と熱力学的性質

田川博章

原子力工業, 20(12), p.69 - 72, 1974/12

http://ci.nii.ac.jp/naid/40017723281

当研究室におけるウラン窒化物の熱力学的研究の現状を、方法論と研究成果の点から述べた。内容は窒化物の格子定数、密度の測定からU $_{2}$ N $_{3}$ -UN $_{2}$ 系の相関係、-U $_{2}$ N $_{3}$ +x、UN $_{2}$ -yの欠陥の型を示し、さらにU $_{2}$ N $_{3}$ の熱分解によって生ずる窒素圧の測定と熱力学量の導出、U $_{2}$ N $_{3}$ +x均一相の熱力学的性質について述べた。これらの知見を加えて相状態図を作製した。UNとUF $_{4}$ の反応を熱力学的に扱った。

口頭

Preliminary results on SG44 covariance inter-comparison study using JENDL-4.0 and JAEA's integral database

横山賢治

no journal, ,

OECD/NEA/NSC核データ評価国際協力ワーキングパーティ(WPEC)のサブグループ44(SG44)では、(1)核データ共分散の品質基準の作成、(2)二次中性子や角度分布等の新たな物理量に対する共分散データの収録方法、(3)共分散データの新しいデータ形式の定義等が議論されている。このうち、(1)に関連して、核データ評価において積分実験データを参考にした場合の共分散データ(相関係数)の評価方法が議論されている。SG44では、この相関係数を推定する方法を検討するために、炉定数調整法等のデータ同化手法で積分実験データを利用したときに生成される相関係数に関する数値計算ベンチマークが提案されている。このベンチマークの目的は、核データライブラリ, データ同化手法, 積分実験データ等に依らず、相関係数が一定になる可能性を探ることである。もし相関係数が一定になれば、この共分散データの評価方法を大幅に簡素化できる可能性がある。このベンチマークの提案を受けて、原子力機構が開発している汎用核データライブラリJENDL-4.0と高速炉用の積分実験データベースを用いて相関係数を計算した。この計算結果から、利用する積分実験データを変更すると相関係数は有意に変化することを確認した。